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    我国学者在全球二次有机气溶胶形成机理研究方面取得新进展

    日期 2020-06-24   来源:地球科学部   作者:李慧 刘羽  【 】   【打印】   【关闭

    图. 碳正离子介导的甲基乙二醛聚合反应对SOA贡献和作用示意图

      在818棋牌官网项目(批准号:41731279、41675122)等资助下,广东工业大学安太成教授科研团队与美国德州农工大学(Texas A&M University)张人一教授科研团队合作,在全球二次有机气溶胶形成的关键机理方面取得新进展。研究结果以“碳离子介导的甲基乙二醛低聚反应对二次有机气溶胶的贡献机制(Carbenium ion-mediated oligomerization of methylglyoxal for secondary organic aerosol)”为题,于2020年6月4日在《美国科学院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, PNAS)上在线发表。论文链接:https://doi.org/10.1073/pnas.1912235117。

      近年来,我国一些超大城市群的细颗粒物浓度超标严重,每年因大气污染等环境问题造成的损失可达亿万美元。二次有机气溶胶(SOA)是城市群大气中细颗粒物的重要组成部分,而挥发性有机物(VOCs)大气光化学反应产物是我国城市大气中二次有机气溶胶的主要来源。研究人员前期的结果表明,甲基乙二醛(MG)是人为源如甲苯(PNAS, 2017, 114: 8169-8174)和生物源如异戊二烯等VOCs大气光化学反应的重要产物,直接影响着全球SOA的含量。但目前由于SOA形成化学机制的不确定,直接制约了正确评估细颗粒物对区域空气质量乃至全球气候的贡献影响,这成为全球特别是我国所面临的重要的前沿科学问题。

      近期,研究人员利用理论化学模拟手段研究了以MG为代表的小分子量α-二羰基化合物低聚反应机理及其对SOA贡献机制,提出小分子量α-二羰基化合物在弱酸性气溶胶及云/雾滴中的阳离子介导反应机理,揭示反应过程中碳正离子的出现是其能够快速聚合形成SOA的关键因素。研究发现,MG的质子化可降低其水合反应能垒,使得其能有效生成二醇及四醇类中间产物,进而生成低聚反应所需的碳正离子。而不断产生的多代碳正离子和醇类化合物发生的亲核反应,又将是MG聚合反应的重要步骤。

      本研究阐明了SOA形成的基本化学机制,并为这种新途径纳入大气模型以及评估气溶胶对空气质量、人体健康及气候的影响提供了关键信息。该研究成果不仅为研究全球SOA形成机制提供科学依据,更为正确评估其母体VOCs大气光化学反应对区域空气质量的影响提供了科学的基础数据。




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