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    “可控自组装体系及其功能化”重大研究计划取得系列成果

    日期 2020-01-21   来源:化学科学部   作者:高飞雪 陈拥军 雷惊雷 戴亚飞  【 】   【打印】   【关闭

      近期,818棋牌官网委资助的“可控自组装体系及其功能化”重大研究计划于2019年12月顺利通过结题答辩,研究计划执行成果得到与会专家的高度肯定并获评优秀。

      一、立项背景及布局

      自组装是指构筑基元如有机小分子、大分子、生物分子和纳米颗粒等在非共价作用下自发形成有序结构的现象和过程。2005年美国科学(Science)杂志在在纪念该刊创办125周年之际,提出了包括“我们能推动化学自组装走多远?”在内的二十一世纪25个重大科学问题,受到世界各国科学家的广泛关注和重视。本重大研究计划是818棋牌平台在 “十一五”期间组织化学与物理、数学、材料、生物、医学和信息等领域的科学家充分讨论和酝酿而提出的一个多学科相互交叉的项目。项目旨在以理论研究为指导、以表征技术为支撑,揭示自组装过程的本质和规律;发展各种新颖的功能组装基元,建立多层次多组份的可控自组装新方法;发展功能导向的自组装新体系、新技术,实现功能材料的源头创新,为材料、生物和信息技术提供物质基础与理论指导。项目利用重大研究计划的资助机制,建立新的研究范式,通过组织学科间的广泛交叉、队伍之间的深度合作,造就一支有国际影响的研究队伍,催生若干真正的“中国原创”思想,孕育学科新生长点和新前沿,形成一批国际引领性方向,培养优秀人才,造就学术领军人物,奠定我国在自组装领域的国际学术地位。

    图1 “可控自组装体系及其功能化”总体项目布局

      二、项目执行概况

      该重大研究计划自2010年7月首次正式发布指南、接受申请,共资助项目137项(其中培育项目103项,重点支持项目19项,集成项目10项,战略研究项目5项)。资助总经费20000万元,全部资助项目于2018年底顺利结题。

      截止到2019年9月,在本重大研究计划资助下,共发表论文4776篇,专著9部,批准专利149个,其中在重要的化学、物理和材料、工程等JCR一区国际专业学术期刊上发表研究论文2300余篇,包括:

    表1 重大研究计划资助下发表论文统计

    Nature

    2

    J. Am. Chem. Soc.

    175

    Science

    1

    Angew. Chem. Int. Ed.

    155

    Nature子刊

    45

    Chem. Rev.

    7

     Sci. Adv.

    7

    Chem. Soc. Rev.

    38

    Proc. Natl. Acad. Sci.

    11

     Acc. Chem. Res.

    28

    Adv. Mater.

    135

       

      在计划的推进下,我国可控组装研究取得了长足发展,从论文数量到质量都表明我国的国际影响力显著提升。

    图2 Web of Science检索“Self-assembl*” 关键词的文章数量发展趋势

      重大研究计划执行期间始终遵循“有限目标、稳定支持、集成升华、跨越发展”的总体思路,围绕可控自组装核心科学问题,通过多学科交叉开展创新性研究。主要包括以下两个执行阶段。

      1. 培育阶段。围绕指南核心问题,面向社会征集项目,引入竞争、激励机制,以较大的强度资助最具有创新学术思想和科学价值的项目。在培育阶段按年度发布包括“培育项目”(3年)和“重点支持项目”(4年)在内的申请指南,申请必须符合项目指南,同时要体现交叉研究的特征以及对解决核心科学问题和实现计划总体目标的贡献,确保符合“有限目标”的要求。培育阶段收到申请书共计763份,经专家通讯评审和会议评审,正式资助项目122项(其中培育项目103项,重点支持项目19项)。培育阶段的四次指南发布前均经过指导专家组讨论,根据化学组装等学科前沿的发展,围绕化学组装的核心科学问题,进行增补和调整。在2013年818棋牌官网委组织的重大研究计划中期评估中,本重大研究计划被评为优秀。无论是项目组织实施,还是项目过程管理,均为其他重大研究计划提供经验和示范。

      2. 集成阶段。为进一步凝练重大科学问题,指导专家组评估培育阶段的项目,根据前期研究成果,重点集成,加强资助。专家组从前期资助项目中遴选出完成情况好、并有望有所突破的项目中,提出重点支持方向。对项目进行归纳形成四个集成方向:1)新型相互作用及协同规律;2)新概念的组装方法学;3)多级次组装与功能;4)自组装的增强效应。2014年对以上4个集成方向发布指南,经过申请、函评与会评,从10份申请中遴选了4个项目团队进行资助: 1)可控自组装体系中的新型非共价和动态共价相互作用研究;2)催组装体系的设计、构建与研究; 3)可控多级次组装体的构筑与功能;4)基于高效电子、质子和能量迁移的功能组装体。通过组建具有化学、数学、物理、材料、生物等多学科背景的研究团队,从理论和实验源头创新,建立和发展了可控自组装中所涉及的新概念、新研究范式和新理论模型。

      2015年继续根据2014年指南布局的重点方向进行补充集成,形成三个重要集成方向:1)新型组装基元及弱键协同作用;2)表面多级次组装及功能化;3)生物组分的多层级自组装及功能化。发布指南后,特邀国内新成长起来的一些优秀青年科学家参与申请,最终形成6个集成课题:1)主客体识别驱动的自组装及功能;2)基于生物大分子可编程多层级自组装特性,构建新型生物催化组装体;3)组装调控表面反应及其应用;4)初级组装体模块化组装、功能集成与仿生应用;5)基于糖的大分子精确自组装及生物学功能;6)多级可控组装模拟生物体系的功能。通过组建多学科背景、优势互补的青年科研攻关团队,实现在若干方向的跨越式发展。

      本重大研究计划实施过程中,充分发挥指导专家组的顶层设计作用,充分体现了化学与物理、数学、材料、生物、医学和信息等多学科的相互交叉。针对项目总体目标和具体领域的申请资助情况,进行指导和动态调整。例如,计划实施开始阶段,针对新组装方法方向风险大,申请项目较少的情况,指导专家组经过认真调研、讨论,以“命题作文”的形式,鼓励进行原创性、探索性研究,先后通过布局“空间定位的功能基团诱导自组装新方法研究”、“催组装”等重点及培育项目的方式启动了相关方向的研究。中期之后,又根据项目的突破情况进行了优化调整,最后形成了“多级次自组装”集成方法,在组装方法、组装体功能与应用等多个方向的突破。

      三、本重大研究计划实现总体科学目标

      通过十年多的努力,本重大研究计划圆满地完成了既定任务,实现了总体科学目标,如表2所示,重大研究计划在组装基元/组装驱动力,组装新方法,组装体的功能与应用,组装理论与模拟等方面取得了重要进展,使我国自组装研究在多个方面系统地实现了从跟随到原创的跨越式发展,总体实现了与国际同步,部分方向处于国际领先水平,全面推动了我国化学自组装研究走向国际舞台中心。具体如下:

      1. 组装基元的跨越式发展:发展了全新的、具有“中国标签”的功能组装基元与驱动力,如“阴离子-π”、“Se-N动态共价键”等;设计与合成了新型多臂单体基元,实现了具中国特色的超分子有机框架(SOF)结构的构筑。

      2. 组装方法的跨越式发展:建立了有中国特色的自组装新方法,在国际上首次引入“超分子单体”的新概念,实现了可调控的超分子聚合;系统地界定了“催组装”的科学内涵并探索了其研究新范式;提出了普适性的“框架诱导自组装”新策略,实现不同形状、尺寸单分散的组装体的高效制备;发展了新型第五阶密度泛函XYG3系列和新型组合模型XO等高精度、高效率的计算方法,提出了“轨道静电作用”新理论。揭示了多层次自组装体系的功能,为自组装功能体系的设计带来了新思路,在发现新功能和提升性能方面取得了重要突破,实现了若干国际最高的性能指标。

      3. 在自组装功能体系研究中,实现了从无到有的跨越式发展,在多个方向上取得了国际领先优势,如:发展了多级次自组装新策略,建立了仿生光合作用组装体系,实现了可见光催化制氢的世界最高效率;提出了超分子化疗新策略,为常规化疗药物的减毒增效提供了新思路;在世界上首次实现了自组装DNA分子机器在哺乳动物活体肿瘤治疗中的应用。

      4. 人才队伍培养的跨越式发展:本重大研究计划的开展,极大地推动了我国分子组装领域专门人才的培养。目前,我国已经培养、造就了一支具有很强的交叉研究背景的可控自组装研究队伍,拥有一批具有较高水平的学术带头人,培养了一批富有朝气的青年人才。重大研究计划执行期间,5名项目承担专家当选中国科学院化学部院士,其他项目承担人获得长江学者奖励教授12人次,杰出青年基金获得者26人次,优秀青年基金获得者34人次,青年拔尖人才14人次,万人计划学者12人次。自本重大计划执行以来,已有7支研究团队获得了818棋牌官网委创新研究群体,成为我国分子组装研究队伍中极富创造力的学术群体。

    表2 重大研究计划执行前后对比

    国际

    国内

    启动时

    结束时

    组装基元/组装驱动力

    不断开发非共价相互作用模式

    种类很多

    模仿为主

    创制多种组装新基元,证实阴离子-π等弱相互作用

    组装新方法

    重视发展高效

    可控方法

    几乎空白

    超分子聚合、多级组装、催组装等多点突破

    组装体的

    功能与应用

    追求功能多样

    突破高指标

    缺乏引领性工作和指标

    在光解水制氢、光电材料等方向具有最高性能指标

    组装理论

    与模拟

    缺乏系统性

    几乎空白

    新量子化学计算方法

    高效组装分子模拟方法

     

      四、结语

      本重大研究计划充分发挥化学、数理、材料、生命等多学科交叉合作的优势,从理论和实验源头创新,围绕“可控自组装体系及其功能化”中“可控”这一关键内容进行合理的项目布局并展开深入研究。以理论研究和表征技术为支撑,深入揭示自组装过程的本质和规律,推动相关研究领域的发展。研究工作契合了国际上分子组装和功能材料领域发展的新方向和趋势,更加突出了我国在系统性开拓认识多种新型弱相互作用力、发展多种具有“中国标签”的新组装基元,建立类似于有机“人名反应”的组装新方法,实现了多组分、多层次组装体功能,发展催组装新概念等领域的特色和优势。项目系统地实现从跟随到原创的跨越式发展,总体实现了与国际同步,部分方向上处于国际领先水平,全面推动了我国化学自组装研究走向国际舞台的中心。




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